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    我國學者在氮氣助催化研究方面取得新進展

    日期 2020-01-13   來源:化學科學部   作者:雷驚雷 高飛雪  【 】   【打印】   【關閉

    圖. 氮氣分子在溫和條件下在負載的釕團簇表面加氫形成NNH和NNHx物種,從而作為助催化劑加速生物質的加氫脫氧反應

      在國家自然科學基金項目(批準號:21433005, 91645203, 21590792, 21978147)等的資助下,清華大學段昊泓、李雋和牛津大學曾適之(E. Tsang)、德莫特·奧海爾(D. O’Hare)等合作,首次發現氮氣可作為助催化劑,顯著提高負載的釕金屬團簇催化生物質加氫脫氧的反應速率(圖)。研究成果以Molecular Nitrogen Promotes Catalytic Hydrodeoxygenation(氮氣分子助力催化加氫脫氧反應)為題,發表于期刊Nature Catalysis(《自然·催化》)上。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41929-019-0368-6。

      氮氣占空氣的五分之四,因其豐富、價廉及顯著的化學惰性等特點,被廣泛用作催化反應的載氣或保護氣體。但清華大學段昊泓、李雋和牛津大學曾適之(E. Tsang)、德莫特·奧海爾(D. O’Hare)等團隊通過實驗和理論研究表明,化學上極其惰性的氮氣在相對溫和的反應條件下已經有可能參與化學反應或作為催化劑改變反應速率。針對釕團簇催化生物質加氫脫氧反應,研究團隊采用原位光譜研究證實,氮氣在釕團簇上被活化生成NNH和NNHx等氮氫物種;采用理論研究表明,氮氫物種由氮氣活化的低能壘締合機理生成,這些表面物種可提供帶正電荷的高活性質子氫,從而大幅度降低了導致芳香環上碳-氧鍵斷裂的加氫脫氧反應過渡態的能壘,實現氮氣活化和加氫脫氧兩類反應的高效耦合和加氫脫氧性能的大幅提升。

      上述研究為探索溫和條件下的氮氣活化提供了重要啟示,對進一步推動小分子在金屬納米粒子和團簇上的催化研究具有重要意義。




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