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    我國學者在炔烴/烯烴分離方面取得進展

    日期 2020-06-05   來源:化學科學部   作者:伊曉東 高飛雪  【 】   【打印】   【關閉

      在國家自然科學基金項目(批準號:21722303、21421001、21688102)等資助下,南開大學李蘭冬團隊聯合曼徹斯特大學楊四海團隊、中科院大連化學物理研究所江凌團隊以及英國盧瑟福·阿普爾頓實驗室和美國橡樹嶺國家實驗室的合作者,設計并構筑分子篩限域配位不飽和中心,實現了化學選擇性炔烴/烯烴吸附分離。研究成果以“分子篩孔道內調控實現化學選擇性炔烴/烯烴分離(Control of zeolite pore interior for chemoselective alkyne/olefin separations)”為題,于2020年5月29日在《科學》(Science)上在線發表。論文鏈接:https://science.sciencemag.org/content/368/6494/1002。

      低碳烯烴是化學工業重要的基本原料,每年全球產能接近4億噸。在其生產過程中產生的少量炔烴雜質,會對其聚合與后續加工產生極大影響。當前工業上采用復雜且高耗能的選擇加氫除炔工藝。雖然以金屬有機框架材料為代表的多孔吸附材料可選擇性吸附炔烴,從而實現炔烴/烯烴分離,但仍存在高的吸附容量與分離選擇性難以兼具等問題,從而制約其工業應用。

      針對上述問題,研究人員設計并構筑了八面沸石(FAU)限域配位不飽和中心(Ni、Cu、Zn),因其與炔烴分子的可逆化學成鍵可實現炔烴/烯烴化學選擇性吸附分離,提出了具有普適性的基于化學鍵吸附分離的新策略,從根本上解決了吸附容量與分離選擇性難以兼顧的問題。研究發現,八面沸石限域配位Ni不飽和中心([email protected])在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分離過程中均表現出高的炔烴動態吸附容量(1.58~1.80mmol/g)和炔烴/烯烴分離選擇性(83~100),且具有優異的循環穩定性,可滿足工業吸附分離的基本要求。研究人員進一步通過原位中子衍射、非彈性中子散射、紅外光解離等先進譜學技術解析了炔烴/烯烴分子與[email protected]的相互作用機制,揭示了FAU分子篩限域的配位不飽和Ni(II)中心與炔烴分子化學選擇性成鍵以及亞穩態Ni(II)(C2H2)3與Ni(II)(C3H4)3物種的生成過程(如圖)。

      該研究成果可為吸附催化材料的設計開發提供新的思路,有望推動分子篩材料在相關工業吸附分離過程中的應用。

    [email protected]分子篩上乙炔吸附構型




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